Към основоположниците на творческата трупа на Народния театър принадлежат забележителните актьори Иван Попов, Васил Кирков, Кръстьо Сарафов, Адриана Будевска, Стоян Бъчваров, Атанас Кирчев, Гено Киров, Вера Игнатиева, Шенка Попова, Христо Ганчев, П. К. Стойчев, Теодорина Стойчева, Сава Огнянов, Златина Недева, Константин Сапунов, Борис Пожаров, Елена Снежина, Николина Бъчварова и др. Те оформят така нареченото „първо поколение“ звезди на първата ни театрална сцена и блестят с таланта си както в класическия репертоар, така и в постановките на български пиеси, като създават най-добрите традиции на българската актьорска школа. Спектаклите на сцената на театъра са дело на първите режисьори – хърватинът Сергиян Туцич и чехът Йозеф Шмаха, който става главен режисьор и артистичен директор на театъра.
За изграждането на творческия облик на театъра голям принос имат Пенчо Славейков, като негов директор, по-късно и именити фигури като поетите Пейо Яворов, Николай Лилиев, Гео Милев, дългогодишният главен режисьор Николай Масалитинов. Именно тези високообразовани интелектуалци превръщат Народния театър от великолепна и забележителна сграда в сърцето на София, в „едно общо голямо училище, достъпно за всички съсловия, възрасти и умове“, по думите на Иван Вазов. В това отношение ролята на Пенчо Славейков е изключително важна и значима за развитието на целия български театър, защото той е убеден, че „националните театри не са заведения, в които се печелят пари или дето се заглавиква публиката с безцелни и безсмислени удоволствия. Това са културни учреждения, за които се само харчи, като за университета, библиотеките и училищата. Целта на театъра не е забавлението. Забавата не е култура. Театърът е висш културен институт, най-висшият за живота на художественото слово на един народ. Държави, които знаят какво правят, знаят и защо поддържат театъра.“
След първите стъпки на Народния театър започва процес на засилен интерес от страна на българските писатели към сценичното изкуство, а и ръководството на театъра отделя специално внимание на развитието на националната драматургия. В резултат от това плодотворно сътрудничество се създават едни от най-значимите произведения, превърнали се в класически за българската драматургия: сценичните варианти на „Под игото“ и „Казаларската царица“ от Иван Вазов, „Вампир“ и „Над безкръстните гробове“ от Антон Страшимиров, „Боян Магесникът“ от Кирил Христов, „Мъжемразка“ от Ст. Л. Костов, „В полите на Витоша“ от П. К. Яворов и др. В зората на Народния театър първенството на най-много зрители държала пиесата „Иванко“ от Васил Друмев. Рекордът за най-дълго играна пиеса принадлежал на Вазовите „Хъшове“. Самият Вазов, чието име носи сега Народният театър, не само е автор на много популярни исторически пиеси като „Борислав“, „Към пропаст“ и „Хъшове“ или на комедии като „Службогонци“ и „Двубой“, но и много обича да посещава представленията на театъра. Той имал постоянно място на втория ред на партера, което е запазено и до днес и е отбелязано като „Мястото на Иван Вазов“. Показателен е и фактът, че и сега постановката на „Хъшове“ е сред спектаклите с най-много зрители в репертоара на театъра.
Още от създаването си като първа сцена на България и истински национален културен институт, репертоарът на Народния театър се отличава с богаство и разнообразие, с широко представяне както на най-значимите произведения от световната класическа драматургия, така и на водещите съвременни европейски автори – Ибсен, Чехов, Стриндберг и др.
Значително място в историята на Народния театър има Владимир Василев, който между 1923 г. и 1939 г. с няколко прекъсвания е негов директор. Една от заслугите му е назначаването през 1925 г. на актьора от Московския художествен театър Николай О. Масалитинов за главен режисьор на театъра. Със задълбочената си работа над творбите на Йордан Йовков, Ст. Л. Костов, Рачо Стоянов и други автори, той има големи заслуги за развитието на българската драматургия. В откритата през 1925 г. школа към театъра той възпитава ново талантливо поколение артисти. През 20-те и 30-те г. в актьорския състав на театъра се включват Владимир Трандафилов, Зорка Йорданова, Марта Попова, Георги Стаматов, Иван Димов, Константин Кисимов, Невена Буюклиева, Петя Герганова, Никола Икономов, Борис Михайлов, Олга Кирчева, Ирина Тасева, Ружа Делчева и др. По същото време в театъра активно работи и режисьорът Хрисан Цанков - ученик на Макс Райнхард, който следва линията на модерния западноевропейски театър. Значителен принос в развитието на сценографията имат художниците Иван Пенков, Пенчо Георгиев, Иван Милев.
През 1943 г. към Народния театър се създава Държавна театрална школа. Преподаватели са главният режисьор Н. О. Масалитинов и артистите Георги Стаматов, Владимир Трандафилов, Петко Атанасов. Школата поставя началото на професионалното театрално образование в България. През 1948 г. тя е преобразувана в Държавно висше театрално училище и отделена от Народния театър като самостоятелна институция, която през 1956 г. вече се нарича ВИТИЗ „Кръстьо Сарафов“.
